В 1837 г. в составе группы московских мастеров Тону было поручено составление проектов Большого Кремлевского дворца и Оружейной палаты, в которых композиционными и стилевыми средствами Тон должен был подчеркнуть связь с национальным прошлым – древними храмами и дворцами Кремля. Что в итоге ему удалось с лихвой, в доказательство тому были созданная им живописно-свободная планировка ансамбля, сводчатые и купольные перекрытия, декоративные аналогии с архитектурными формами XVII в. и т. д.
Возглавляя стройку с 1838 г. в качестве главного архитектора, Тон сумел довольно в короткие сроки (до 1851 г.) осуществить все необходимые работы. Короткие – по сравнению с тем, сколько возводился храм Христа Спасителя. А ведь только в одном Большом Кремлевском дворце Тон спроектировал более семисот помещений, среди которых и колоссальные, богато украшенные парадные залы, и не менее великолепные по отделке императорские апартаменты.
По проекту Тона сооружена колокольня Симонова монастыря (заложена в 1835 г.; к излучине Москвы-реки вынесена по проекту Н.Е. Тюрина). Тон построил здание Малого театра (1840) и Инвалидный дом в Измайлове. В московских постройках наиболее активно проявились стилевые и конструктивные поиски Тона, определившие масштаб его творчества как одного из крупнейших архитекторов середины XIX в.
И хотя в 1850-х гг. архитектор разработал еще несколько интересных проектов (среди них проекты металлического шпиля собора Петропавловской крепости в Петербурге и восстановления после пожара московского Большого театра), реализации на практике они не получили. А с 1860-х гг. К.А. Тон фактически прекратил проектную работу. В эти годы он продолжал наблюдение (в значительной степени лишь формальное) за работами в храме Христа Спасителя и по-прежнему преподавал архитектурную композицию в Академии художеств. Освящен храм был в 1883 г. Сам же Константин Андреевич успел дожить лишь до окончания строительства храма, но не увидел его освящения – в то время архитектор был уже очень болен… В 1881 г. Тон скончался.
Современники по-разному оценивали значение творческой деятельности К.А. Тона. Одни (большинство) видели в архитекторе реформатора и новатора, использовавшего необычные конструктивные решения, настойчиво искавшего новые пути дальнейшего развития строительного искусства, что способствовало «низложению» устаревающего классицизма и в то же время возрождению вечно живоносных античных традиций.