В своих воспоминаниях, появившихся в печати только после смерти историка, Мельгунов раскрыл те тайны собственной «контрреволюционной» деятельности, за которые дорого бы заплатили чекисты. Узнай они тогда об этих секретах, участь Мельгунова была бы куда печальнее. Уже в первые месяцы после Октября он решительно высказывался за политическую линию народных социалистов, нацеленную против какого-либо компромисса с Советами, любого «соглашения с партией большевиков» и «участия в административной власти». Эти свои взгляды Мельгунов публично высказал в газете энесов «Народное слово» в статье с показательным заголовком «Борьба до конца». За эту статью газета была тотчас же закрыта.
Страстным желанием историка становится сплочение антибольшевистских сил, он предпринимает для этого действенные шаги, неоднократно встречается с близко знавшим его П. А. Кропоткиным, по его словам, «государственником в лучшем смысле слова», поддерживает тесный контакт с Б. В. Савинковым. Весной 1918 года оформляется одна из наиболее сильных контрреволюционных организаций «Союз возрождения России», включившая в себя представителей левого фланга антибольшевистского фронта – энесов, правых эсеров, меньшевиков-оборонцев, левых кадетов. Мельгунов занимает в союзе руководящее место: как и Н. Н. Щепкин, он является фактическим заместителем председателя союза В. А. Мякотина, а после отъезда последнего на юг становится одним из двух лидеров московской группы союза.
В условиях конспирации «Союз возрождения» налаживает переправку на Добровольческий юг офицеров, обзаводится своей военной организацией. После некоторых колебаний руководители союза приходят к мысли о целесообразности интервенции в страну союзников России по Антанте «для продолжения борьбы с немцами и воссоздания русской антибольшевицкой государственности». От союзнических миссий «Союз возрождения» получает на развертывание своей деятельности более 1 миллиона рублей, часть из которых была переправлена в Добровольческую армию, другая часть – 300 тысяч рублей – была лично передана Мельгуновым Савинкову.
До поры до времени в ЧК об этой активности известного историка не ведают вовсе: на виду его работа в качестве руководителя «Задруги» и редактора «Голоса минувшего». В этих условиях первый арест Мельгунова, произошедший в ночь на 1 сентября 1918 года сразу же после покушения на Ленина и убийства Урицкого Л. Каннегисером (он назвал себя энесом, что не могло не отягчать дальнейшей судьбы руководителей этой партии, в том числе Мельгунова), был лишь ярким проявлением того «истерического террора», когда в ответ на посягательство на жизнь вождей революции без разбора арестовывали и расстреливали почти исключительно совершенно невинных людей. Мельгунов попадает на Лубянку, 11, в помещение бывшего страхового общества «Якорь», в это, по его словам, «царство латышей! и притом латышей, почти не говоривших по-русски», а затем в Бутырку. Здесь ему пришлось испытать на себе не только жуткие бытовые тягости (в камере на 100 человек было утрамбовано 300), но и пытки бессонных ночей, когда то одного, то другого соседа уводили на расстрел, и думалось, что следующим будешь ты сам.