Продолжая писать исторические романы, Соловьев вместе с тем переживает острый душевный кризис. Разочаровавшись в косной «государственной» церкви, Всеволод вступает на тропу духовных исканий. Он обращается к спиритизму, индуизму и буддизму. Под влиянием младшего брата, знаменитого философа Владимира Соловьева, писатель начинает увлекаться мистикой. Однако настоящая духовная близость между братьями отсутствовала, их отношения не выходили за рамки холодной светской любезности. К 1884 году относится знакомство Всеволода Соловьева с Еленой Петровной Блаватской. Писатель надеялся получить духовную поддержку от учения «женщины с феноменами» (как он сам именовал Блаватскую), но его ждало разочарование. В 1892 году Соловьев пишет книгу «Современная жрица Изиды», в которой резко осуждает теософские идеи и личность Е.П. Блаватской. Позднее писатель признал ошибочность своей критики, но тогда он уже находился под новым религиозным влиянием – личности святого праведника Иоанна Кронштадтского, впоследствии канонизованного церковью. Духовные искания Всеволода Соловьева нашли свое отражение в знаменитой дилогии «Волхвы» (1889) и «Великий розенкрейцер» (1890). Некоторые исследователи полагают, что образ священника Николая в этих романах воплотил в себе многие черты Иоанна Кронштадтского. На страницах дилогии появляется и другая интересная личность – граф Калиостро, которого писатель изображает не совсем так, как принято рассматривать образ этого сомнительного «вершителя тайной истории». Работал над дилогией Всеволод Сергеевич главным образом в Париже, где в Национальной библиотеке он внимательно изучал труды ученых и мистиков, таких как Парацельс, Эккартсгаузен, Николя Фламель. Писатель скончался 20 октября (2 ноября) 1903 году в Москве, оставив после себя около двух десятков романов, многие из которых теперь возвращаются к современным читателям, после почти векового забвения.
Избранная библиография В.С. Соловьева:
«Княжна Острожская» (1876)
«Капитан гренадерской роты» (1886)
«Юный император» (1877)
«Царь-девица» (1878)
«Касимовская невеста» (1879)
«Хроника четырех поколений» (1881–1886)
«Волхвы» (1889)
«Великий розенкрейцер» (1890)