Параллельно с этим Николай Дмитриевич по поручению В. К. Плеве работал еще в двух комиссиях: по разработке мероприятий, обусловленных принятием нового Уголовного уложения, которую возглавлял министр юстиции, и по разработке «главных оснований согласования с новым уголовным уложением правил об уголовной подсудности установлений, образованных по закону от 29 июня 1889 г., а также наиболее целесообразной постановки дела отправления правосудия в волостных судах».
1904 год стал переломным в карьере Сергеевского как государственного чиновника – 7 октября 1904 г. он был назначен «к присутствованию в Правительствующем сенате». Будучи высококвалифицированным юристом, быстро вошел в курс дела, которое легло на его плечи как сенатора Второго департамента. С мая 1906 г. Николай Дмитриевич становится членом Государственного совета.
В это же время ученый возвращается к активной научно-исследовательской и литературной работе. В 1906 г. он публикует большие статьи «К учению о преступлениях религиозных» 9 и «Враг у ворот» 10; брошюру «Русский дух» 11; в 1907 г. – работу «Финляндское уголовное уложение» 12 и др.
Однако судьбе было угодно, чтобы жизнь Николай Дмитриевич закончил профессором высшего учебного заведения. В мае 1906 г. совет Императорского училища правоведения сам обратился к ученому с предложением возглавить кафедру уголовного права, которой в течение 40 лет руководил Н. С. Таганцев. Профессор принял это предложение и таким образом вновь стал преподавателем уголовного права. Кроме того, 7 февраля 1908 г. он был назначен членом совета училища, на которого возлагались обязанности по руководству и контролю преподавания и учебных занятий на старшем курсе (в трех последних классах училища, занимавшихся по программе, соответствовавшей программе юридического факультета), по сути дела – деканом факультета.
Способности Сергеевского как организатора высшей школы первым, вероятно, оценил министр народного просвещения граф И. Д. Делянов. Именно он обратил внимание на еще совсем молодого профессора, представившего весьма ценные замечания на проект нового университетского устава. В течение многих лет ученый был постоянным советником Министерства по вопросам университетского преподавания и членом образованной при министерстве комиссии по университетским делам.