Ещё во время учёбы в консерватории Берлиоз стал выступать как музыкальный писатель и критик, причём критик беспощадный, что снискало ему немало врагов. Политическая обстановка во Франции была нелёгкой; находясь в оппозиции к существующему режиму – это был режим Реставрации Бурбонов, – Берлиоз проникся передовыми идеями и искусством Великой французской революции, что и нашло отражение в его творчестве. Программным произведением композитора стала «Фантастическая симфония» (1830) – манифест французского романтизма в музыке. Монументальность, живописность, театральность – таковы основные черты музыки Берлиоза.
В Италии он пишет симфонию «Гарольд» (1834), величественный «Реквием» (1837), симфонию «Ромео и Джульетта» (1839) для солистов, хора и оркестра, «Траурно-триумфальную симфонию» (1840) на открытие Июльской колонны (памяти жертв Июльской революции 1830 г.). Берлиоз первым создал увертюру как самостоятельное произведение, не связанное ни с оперой, ни с балетом.
Прогрессивные слушатели принимали его искусство восторженно, но аристократам и буржуа оно было чуждо – это обусловило провал его оперы «Бенвенуто Челлини», поставленной в Париже в 1838 г.
Стремление найти отзывчивую аудиторию и материальная необеспеченность вынудили Берлиоза гастролировать в качестве дирижёра. Исполнял он, главным образом, свои произведения; побывал в Германии, Австрии, России, причём выступления в Петербурге и Москве стали для него настоящим триумфом.
Революцию 1848 г. Берлиоз встретил с неприязнью; он постепенно отходит от воплощения острых социальных проблем в своих произведениях, которые обретают черты благородного величия. Обладая прекрасной композиторской техникой, Берлиоз использовал самые разнообразные комбинации инструментов, выражая с помощью музыкальных звуков поэтическую мысль и достигая при этом поразительных эффектов. Таковы драматическая легенда «Осуждение Фауста» (1846), оратория «Детство Христа» (1854), духовное песнопение для 3 хоров «Те Deum» («Тебя, Бога, хвалим», 1856), которое принесло ему звание члена Парижской академии, большая опера «Троянцы» (1858) в 2 частях.
Великолепная инструментовка ставит Берлиоза в один ряд с такими выдающимися мастерами, как Римский-Корсаков и Р. Штраус.
С 1852 г. Берлиоз занимает должность библиотекаря Парижской консерватории. Он много пишет – и не только музыку, но и литературно-музыкальные труды. Трактат «Дирижёр оркестра» имел громадный успех и выдержал множество изданий, в том числе и в России; его «Мемуары», повествующие о путешествиях по разным странам, вышли уже после смерти композитора. Берлиоз умер в 1869 г. в Париже.