Весной 1926 года святитель Иларион был отправлен обратно на Соловки. В пересыльный лагерь на Поповом острове владыка прибыл незадолго до Пасхи. Пасхальную заутреню владыка Иларион служил вместе с епископом Нектарием (Трезвинским) и священником Павлом Чехрановым в недостроенной пекарне, несмотря на строгое запрещение лагерного начальства.
С началом навигации владыка Иларион был перевезен с Попова острова на Соловки, где 7 июня участвовал в тайном совещании, посвященном положению Церкви. В результате совещания появилась знаменитая «Памятная записка Соловецких епископов», обращенная к правительству СССР. Этим документом Русская Церковь устами своих святителей и исповедников выразила свой взгляд на крайне трудную и болезненную тему взаимоотношений Православной Церкви и советского государства.
В ноябре 1926 года заканчивался срок заключения владыки Илариона, и он вновь был перевезен на материк. 19 ноября 1926 года особое совещание при Коллегии ОГПУ приговорило святителя Илариона еще к трем годам заключения на Соловках: «…Гражданин Троицкий, находясь в ссылке, не прекратил контрреволюционной работы и является социально опасным элементом». Его обвинили в «разглашении государственных тайн», то есть разглашении его разговора с Тучковым в Ярославской тюрьме. Прибыв на Соловки, владыка шутил: «На повторительный курс оставлен».
Осенью 1927 года возникло новое разделение, отчасти вызванное появлением «Декларации митрополита Сергия», в которой заявлялось о лояльности властям. Владыка Иларион предостерегал всех от раскола, прекрасно понимая вынужденность некоторых мер. «Никакого раскола! – говорил он. – Что бы нам ни стали говорить, будем смотреть на это как на провокацию!»
«Что реку о сем? – писал владыка Иларион в своих письмах. – А то, что всем отделяющимся я до крайней степени не сочувствую. Считаю их дело совершенно не основательным, вздорным и крайне вредным. Не напрасно каноны 13–15 Двукратного Собора определяют черту, после которой отделение даже похвально, а до этой черты отделение есть церковное преступление. А по условиям текущего момента преступление весьма тяжкое… Я ровно ничего не вижу в действиях митрополита Сергия и Синода его, что бы превосходило меру снисхождения и терпения».
В это время архиепископ писал своей родственнице: «Выкинут я стихией на далекий остров. Но сожаления я стараюсь не растравливать в душе моей, на окружающее стараюсь не обращать внимания, а жизнь наполнять тем, чем можно. И так за долгие годы привык и живу не тужу. На лучшее не надеюсь, от худшего не отрекаюсь. Какова о мне воля Божия – так пусть и будет».