Первой его большой работой по социальной психологии стала книга «Человек и общество» (1881), где мыслитель развивал теорию эволюции, объясняя многие особенности социального поведения людей механизмами эволюционной адаптации. Главным понятием, связавшим биологию и психологию, у него стал «рефлекс», непосредственная реакция на раздражение. В социальной жизни рефлекс перерастает в «чувство», которому невозможно сопротивляться, как невозможно долго сопротивляться ощущению боли или радости. Поэтому в социальной жизни и отдельный человек, и тем более толпа часто поступает неразумно, и лишь воспитание в себе воли и внимания позволяет преодолеть эту власть чувств. Иначе, считал Лебон, человечество может вымереть как вид, повторив судьбу многих биологических видов в процессе эволюции.
В 1882 году философ отправляется в путешествия по разным странам. Он был откровенным расистом, и считал, что изучит сравнительные характеристики различных народов и их способность к самоорганизации и созданию развитой цивилизации. И хотя первоначальная предпосылка Лебона была ошибочной и даже в исторической перспективе преступной, в путешествиях он добыл огромный материал о жизни разных этносов. Так, побывав в Индии, он написал книги «Путешествие в Непал», «Цивилизации Индии», «Первые цивилизации Востока», «Памятники Индии» и выпустил два тома фотографий, что было тогда совсем в новинку. В любом случае, он искупил свой тогдашний научный предрассудок, представление о неравенстве рас, вниманием к конкретному материалу, который, как мы увидим при чтении, оказался правдивее его теории. Она являлась строительными лесами, и важно уметь убрать эти леса, чтобы рассмотреть построенное здание.
Лебон являлся удивительным тружеником и новатором. Например, в 1892 году он случайно упал с лошади. И вот он пишет огромную книгу, посвященную верховой езде, снабженную множеством фотографий и схем, расчетов и чертежей, которая становится каноническим учебником для кавалеристов. Лебону удалось это сделать благодаря хорошему знанию физиологии не только людей, но и животных, а также использованию фотоаппарата как главного инструмента исследований.
«Психология народов» (1894) – краткая выжимка из многочисленных наблюдений во время путешествий. Эта книга, необычно концентрированная по изложению для любившего подробности Лебона, была вскоре переведена на 17 языков и стала одной из самых обсуждаемых новинок. Последовавшая сразу за ней «Психология толпы» (1895) была столь же сжатой и столь же востребованной на международном рынке. В русском издании две книги даже были объединены под одной обложкой: вторая рассматривалась публикой как продолжение первой сенсации. Лебон умел писать эффектно, так чтобы тезисы его запоминались, любил выступать и публично, например, на всемирных выставках в Париже – здесь его расизм принимался публикой, ведь всемирные выставки показывали власть «цивилизованных» государств над «колониями».