В конце 1911 года часть Монголии провозгласила себя независимой от Китая, и на престол взошел первосвященник Богдо-геген Джебцзун-Дамба-хутухта, или же просто Богдо-хан. Вскоре после этого Унгерн добился отставки и поехал в Монголию в качестве частного лица. В его отпускном удостоверении говорилось, что «вышедший добровольно в отставку поручик Роман Федорович Унгерн-Штернберг отправляется на запад в поисках смелых подвигов». Отправившийся на поиски приключений потомок крестоносцев производил странное впечатление.
Вот как описал Унгерна случайный попутчик: «Он был поджарый, обтрепанный, неряшливый, обросший желтоватой растительностью на лице, с выцветшими застывшими глазами маньяка. По виду ему можно дать лет около тридцати, хотя он в дороге и отрастил бородку. Военный костюм его был необычайно грязен, брюки потерты, голенища в дырах. Сбоку висела сабля, у пояса – револьвер… Вьюк его был пуст, болтался только дорожный брезентовый мешок, в одном углу которого виднелся какой-то маленький сверток».
Целью его поездки было присоединиться к отряду джа-ламы, который был одновременно полевым командиром и буддийским монахом. Правда, российские власти были категорически против того, чтобы офицер шел служить в отряд, больше походивший на обыкновенную банду. В конце концов Унгерну пришлось записаться офицером в Верхнеудинский казачий полк, в котором он служил безо всяких приключений. Однако это первое путешествие в Монголию во многом определило дальнейшую судьбу барона. Он возвращался в Россию с чувством, что в Монголии и Китае дерзкий авантюрист может получить все, вплоть до императорской короны. Позже, рассказывая своему кузену о ситуации на Дальнем Востоке, барон сказал: «Отношения там складываются таким образом, что при удаче и определенной ловкости можно было стать императором Китая».
Начало Первой мировой войны барон встретил восторженно, но к патриотизму его восторг отношения не имел. Просто наконец-то начиналась та самая большая война, о которой он мечтал. Кто-то из читавших фронтовые письма Унгерна вспоминал: «Его письма родным с фронта напоминали песни трубадура Бертрана де Борна, они дышали беззаветной удалью, опьянением опасности. Он любил войну, как другие любят карты, вино и женщин». Хотя на войне такие люди, как Унгерн, всегда востребованы, сделать карьеру ему не удалось. В конце 1916 года пьяный Унгерн ударил ножнами шашки офицера, отказавшегося выделить ему гостиничный номер. Правда, дело закончилось двухмесячным тюремным заключением, но приближалась революция, и вскоре всем стало не до войны.