После окончания университета Аленкар возвращается в столицу и начинает адвокатскую практику, а также продолжает заниматься журналистикой. С 1855 года сотрудничает с крупнейшей в столице газетой «Диариу ду Рио-де-Жанейро» («Ежедневник Рио-де-Жанейро»), а в 1856 становится ее редактором. В том же году Аленкар публикует свой первый роман-повесть «Пять минут». Как и большинство произведений автора, роман публиковался отдельными главами. Более серьезным и целостным можно назвать следующий роман писателя – «Гуарани»8 (1857), который открывает индейскую тему в творчестве Аленкара. Этот роман, повествующий о любви португальской девушки Сесилии и отважного индейца Пери, был тепло принят публикой. На написание «Гуарани» Аленкара, вероятно, вдохновило путешествие в Олинду, которое он совершил, еще будучи студентом. Двигаясь на север и отчасти повторяя в обратном направлении путь, проделанный в детстве вместе с семьей, он снова видел величественные пейзажи: бескрайние сертаны, залитые лучами обжигающего солнца, пышные леса и полноводные реки. Все эти впечатления затем отразятся на страницах его книг. Серию индеанистских романов продолжает «Ирасема» (1865), которая по праву считается вершиной творчества Аленкара. История индианки Ирасемы, девушки «с медвяными устами», – это легенда о любви, верности и разлуке. Проникнутая тонким лиризмом, книга напоминает поэму в прозе. Роман получил высокую оценку публики и критиков. Машадо де Ассиз, в будущем классик бразильской литературы, написал благосклонный отзыв о книге, которым Аленкар очень дорожил.
За более 20 лет творческой деятельности Жозе де Аленкар создал несколько десятков произведений. Он обращался к прозе, драматургии и поэзии, но именно в жанре романа достиг наивысшего мастерства. Помимо упомянутых выше индеанистских романов, перу Аленкара принадлежат исторические, региональные и городские романы. В «Серебряных копях» (1865—1866) и «Войне бродячих торговцев» (1871, 1873) показаны события колониальной истории Бразилии. Региональные романы посвящены жизни разных районов страны: «Гаушо»9 (1870) – югу, «Сертанец» (1875) – северо-востоку, «Ствол ипе»10 (1871) – центру. Среди городских романов Аленкара особенно примечателен цикл «женские профили», состоящий из трех книг: «Лусиола» (1862), «Дива» (1864), «Сеньора» (1875). Напрямую они не связанны сюжетной линией, но объединены общей тематикой, обозначенной в названии цикла. Таким образом, как отмечает Инна Тертерян в предисловии к русскому переводу «Гуарани», полное «собрание сочинений Аленкара можно рассматривать как единый цикл, наподобие „Человеческой комедии“ Бальзака или „Ругон-Маккаров“ Золя. Героем этого эпического цикла должна стать Бразилия – вся страна, с ее прошлым и настоящим, с ее мифами и историей, географическими и бытовыми контрастами».