В 1910 году он получил докторскую степень, а 2 года спустя, в возрасте 26 лет, стал первым профессором чистой и прикладной органической химии в Сиднейском университете в Австралии. В том же году он женился на Гертруде Майд Уэлш, которая вместе с ним училась в Манчестерском университете. У супругов родились сын и дочь.
Робинсон заведовал кафедрами органической химии в университетах Ливерпуля, Сент-Эндрю и Манчестера, а также в Университетском колледже Лондона. Он стал преемником Перкина в качестве профессора химии Оксфордского университета. В 1920 году Робинсон в течение короткого времени работал руководителем научно-исследовательских работ «Бритиш дайстафф корпорейшн», где приобрел обширные знания в области химии красителей. Они очень пригодились ученому, когда тот в 1929 году занял должность консультанта в научно-исследовательской комиссии отдела красящих веществ «Империал кемикл индастриз лимитед».
Основной интерес для Робинсона представляли алкалоиды. В 1925 году совместно с сотрудником Дж. М. Галландом Робинсон изучил структуру морфина и тогда же синтезировал берберин. В следующем году он установил структуру неопина (бета-кодеина), а в 1935 году синтезировал бикуккулин.
Поскольку приготовление гидрастина, наркотина и тропинона (тесно связанного с атропином и кокаином) не составило труда, Робинсон полагал, что подобным же образом они должны синтезироваться растениями. Его теория биогенеза алкалоидов была позднее подтверждена анализом (с помощью изотопной метки) реакций, происходящих в растениях. Таким образом, он доказал биогенетическое родство псевдострихнина и вомицина (1948). Синтезировал, а затем определил структуру многих других алкалоидов, в том числе бруцина, акуамицина и (совместно с Р.Вудвордом – Нобелевская премия, 1965) аймалина.
Вместе с женой Робинсон провел исследование цветочных пигментов антоциана (синевато-красного цвета) и антоксантина (желтого цвета). Они синтезировали многие пигменты, идентичные природным веществам, разработали экспресс-тесты определения пигментов и опубликовали каталог пигментов цветов.
Еще одной интересной для Робинсона структурой были стероиды. В сотрудничестве со многими учеными, в том числе с Дж. У. Корнфортом (Нобелевский лауреат, 1975), Робинсон получил женский гормон эстрон и три синтетических эстрогена: стильбэстрол, гексэстрол и диенэстрол.