18 марта 1927 года Сергей был пострижен в монашество с именем Софроний.
На Святой Горе отец Софроний узнал о всех видах монашеского образа жизни: от монашеского общежития (киновии) до отшельничества и исихазма пустынников. Стяжал великий духовный опыт благодаря духовному руководству многих подвижников того времени.
Отец Софроний стал учеником старца Силуана Афонского, и находился при нем неотлучно с 1930 по 1938 год, до кончины преподобного.
Отец Силуан показал отцу Софронию свои записи, рассказал о том опыте, который дал ему Господь: опыт богооставленности и ада с одной стороны, и явления Христа в Его ослепительной славе – с другой. И во многом это событие определило весь дальнейший духовный путь отца Софрония.