С 1925 года при поддержке поэта-сюрреалиста Ф. Супо и издателя Ж. Шифрина Алексеев стал получать заказы на иллюстрирование книг. Первые его опыты в этой области связаны с техникой торцовой гравюры – «Аптекарша» Ж. Жироду (1926). В конце 1920-х годов с иллюстрациями молодого успешного художника вышли малотиражные издания французских переводов гоголевских «Записок сума-сшедшего» («Journal d`un fou», 1927), пушкинских «Пиковой дамы» («La Dame de pique», 1928) и «Повестей Белкина» («Les recits d`Ivan Petrovitch Bielkine», 1930). В 1929 году в Париже тиражом 100 экземпляров была издана одна из наиболее значительных графических работ Алексеева – цикл из ста иллюстраций к «Братьям Карамазовым» Достоевского. В образах главных персонажей ему удалось передать экзистенциальный раскол мира Достоевского. Монументальный графический цикл к «Дон Кихоту» Сервантеса издан в Париже спустя много лет после смерти художника. Непревзойдённый талант иллюстратора проявился у Алексеева и в гравюрах к новеллам Э. По, сказкам Х. К. Андерсена, стихотворениям в прозе Ш. Бодлера, романам Л. Н. Толстого и Б. Л. Пастернака. Работы Алексеева к произведениям русских и французских писателей относятся в большинстве случаев к особому типу издания – «книге художника», высоко ценимой искушёнными библиофилами.
Алексеев изобрёл новый способ съёмки анимационных фильмов – с помощью игольчатого экрана, а в 1933 году вместе с ученицей и будущей женой американкой Клер Паркер (1906–1981) реализовал это изобретение в восьмиминутном анимационном фильме «Ночь на Лысой горе» на музыку М.П. Мусоргского. В 1940 году Алексеев переехал в США, однако после войны вернулся в Париж, где продолжил работать над анимационными фильмами – «ожившими гравюрами»: «Нос» (по повести Гоголя, 1963), пролог и эпилог к фильму «Процесс» по роману Ф. Кафки (режиссёр О. Уэллс, 1962), «Картинки с выставки» и «Три темы» на музыку Мусоргского (1972, 1980).
Среди значительных графических работ Алексеева послевоенного времени – иллюстрации к «Слову о полку Игореве» («Chant du prince Igor», 1950), «Искушению Запада» («La tentation de l`Occident») А. Мальро (1979). С помощью игольчатого экрана он исполнил графические циклы к «Доктору Живаго» Пастернака (1959), «Запискам из подполья» и «Игроку» Достоевского (1967). К роману «Доктор Живаго» на игольчатом экране было создано за четыре месяца 202 иллюстрации. Из воспоминаний Алексеева: «Когда я прочёл роман Пастернака, он произвёл на меня потрясающее впечатление. Я испытал совершенно отчётливое чувство, что после сорока лет молчания мой пропавший старший брат прислал мне письмо на 650 страницах».