После приобретение Архангельского эта мечта осуществятся: усадьба станет любимым детищем князя и достопримечательностью Москвы. В письме владельца управляющему имением появятся слова: «Как Архангельское не есть доходная деревня, а расходная и для веселья, а не для прибыли, то стараться…то заводить, что редко, и чтобы все было лучше, нежели у других». Люди искусства, знатные вельможи и даже члены императорской фамилии будут стремиться попасть сюда, чтобы насладиться совершенной красотой дворца, парка, великолепием художественной коллекции.
При Н. Б. Юсупове ансамбль усадьбы, в основном сложившийся еще при Н. А. Голицыне, не претерпел существенных изменений, все основные черты не только сохранились, но и обрели окончательную форму. В 1814 г. князь Н. Б. Юсупов возглавил Экспедицию Кремлевского строения, много способствуя возрождению древней столицы после пожара 1812 г. он был хорошо знаком с лучшими московскими архитекторами. По его приглашению в Архангельском работали О. И. Бове, И. Д. Жуков, С. П. Мельников, Е. Д. Тюрин, В. Г. Дрегалов, М. М. Маслов. В самой усадьбе их незаменимыми помощниками были талантливый крепостной архитектор Василий Яковлевич Стрижаков и выходцы из юсуповских вотчин – «архитекторские ученики» И. Борунов, Ф. Бредихин, Л. Рабутовский, а также живописцы М. Полтев, Е. Шебанин, Ф. Сотников, И. Колесников.
Обозы с материалами потоком шли в Архангельское, по Москве-реке сплавляли к усадьбе строительный лес. Из Санкт-Петербурга, Москвы, родового имения Спасского-Котова и других владений князя доставляли мебель, картины, книги, декоративное убранство для Большого дома. Отечественная война 1812 г. на время отодвинула завершение строительства и отделочных работ, часть художественных коллекций спешно пришлось вывозить в астраханское имение князя. После войны и крестьянского бунта, учиненного архангельскими мужиками (осень 1812 г.), потребовались затраты на восстановление усадьбы.
К середине 1810-х гг. было окончено строительство дворцовых колонн. В 1817 г. по проекту архитектора С. П. Мельникова и под руководством В. Я. Стрижакова была построена въездная арка и пространство между Большим домом и флигелями превратилось в замкнутый Парадный двор. Внутренние углы флигелей закрыли полукруглыми кулисными стенами с проходными арками в середине. Над дворцом возвели бельведер, украшенный коринфскими колоннами; в период пребывания владельцев в имении на его флагштоке развевался белый флаг с гербом Юсуповых.