Главным делом руководства партии стала «охота» на Александра II, которая аккумулировала все ее немногочисленные силы.
19 ноября 1879 прогремел взрыв царского поезда под Москвой при возвращении императора из Крыма. Под полотно железной дороги был сделан подкоп из домика железнодорожных служащих супругов Сухоруковых, в роли которых выступили Л. Н. Гартман и С. Л. Перовская. Из-за неточной информации народовольцы пропустили поезд, в котором следовал царь, и взорвали один из вагонов свитского поезда. При взрыве никто не пострадал.
5 февраля 1880 новое, беспрецедентное по дерзости покушение на императора – взрыв в Зимнем дворце, осуществленный С. Н. Халтуриным. Ему удалось устроиться на работу во дворец столяром и, как многим неженатым мастеровым, поселиться в одном из подвальных помещений, расположенных под кордегардией и царской столовой. Халтурин сумел в несколько приемов пронести динамит в свою комнату, рассчитывая осуществить взрыв в тот момент, когда царь будет находиться в столовой. Но царь в этот день опоздал к обеду. Тем не менее при взрыве были убиты и ранены несколько десятков солдат охраны.
Взрыв в Зимнем дворце заставил власти принять неординарные меры. Правительство было также озабочено поисками поддержки в обществе с целью изоляции радикалов. Была образована Верховная распорядительная комиссия во главе с популярным, авторитетным в то время генералом М. Т. Лорис-Меликовым – в свою бытность харьковским генерал-губернатором он обошелся без применения смертных казней. Фактически он получил диктаторские полномочия, но поскольку одновременно проводил политику завоевания доверия в обществе, то получил прозвище «бархатного диктатора». При нем в 1880 было упразднено Третье Отделение Собственной его императорского величества канцелярии (тайная полиция). Полицейские функции были теперь сосредоточены в департаменте полиции, образованном в составе министерства внутренних дел.
Около года продолжалось «затишье» – ни террористических актов, ни смертных казней. Но, после того как в ноябре 1880 были повешены народовольцы А. А. Квятковский, в бумагах которого был обнаружен план Зимнего дворца с помеченной крестиком столовой, и А. К. Пресняков, оказавший вооруженное сопротивление при аресте, цареубийство становилось актом возмездия и делом чести партии.