В 1805 году Якоб побывал в библиотеках Парижа. Благодаря своему знанию французского языка он смог получить небольшую должность клерка в военном министерстве. Двое его братьев служили гусарами. Сразу после смерти матери в 1808 году его назначили ревизором государственного совета и заведующим личной библиотекой Жерома Бонапарта, марионеточного правителя Вестфалии. Таким образом он был освобожден от денежных тягот, но работы было много. Первый том под названием «Детские и домашние сказки» вышел зимой 1812 года во время отступления Наполеона из Москвы. Два года спустя, в разгар работы над вторым томом, Якоб был внезапно отправлен в Париж по делам городской библиотеки. Затем в 1816 году, после участия в Венском конгрессе в качестве представителя Кассельского курфюрстшества, он снова был отправлен в Париж по книжным делам. Библиотекарь, некий месье Лангле, застав его за изучением рукописей, с возмущением запротестовал: “Nous ne devons plus souffrir ce Monsieur Grimm, qui vient tousles jours travailler ici et qui nous enlève pourtant nos manuscrits”[13].
Вильгельм не отличался решительностью и трудоспособностью Якоба, он был более добродушным и мягким. В годы работы над собранием он мучился тяжелым сердечным расстройством, из-за которого неделями не выходил из дома. Но братья были вместе всю жизнь. В детстве они спали в одной постели и работали за одним столом; в студенческие годы спали и работали они врозь, но жили в одной комнате. Даже после женитьбы Вильгельма на Дортхен Вильд в 1825 году «дядюшка Якоб» продолжал жить с ними. При этом «в доме царило такое согласие, что, казалось, даже дети были общими». Поэтому, говоря об их трудах, трудно определить, где заканчивается Якоб и начинается Вильгельм.
На гравюрах с портретами братьев мы видим двух очень симпатичных юношей с ясными взорами и тонкими чертами лица. Лоб Вильгельма крупнее, подбородок острее; глаза смотрят из-под дугообразных, слегка нахмуренных бровей. У Якоба более крепкая челюсть. Его волосы на тон темнее, менее завитые и прилизанные. Хорошо очерченные рты братьев идентичны. Оба изображены в ярких, мягких воротниках и с развевающимися как на ветру локонами по моде того времени. Они внимательны, остроносы, чутки. Их лица привлекают взгляд моментально.
В работе над сказками Якоб был, пожалуй, более деятельным, более строгим в том, что касалось научной точности, неутомимым в поисках материала. Вильгельм трудился над сказками с чуткостью и преданностью и тонкой рассудительностью, терпеливо отбирая, группируя и упорядочивая их. В 1809 году они подумывали о том, чтобы передать рукописи Брентано. Но Якоб не доверял обыкновению их приятеля перерабатывать народные сказания, насыщая их личной фантазией, где-то сокращая, где-то додумывая, блестяще комбинируя и всегда приправляя на современный лад. Он жаловался на небрежное обращение с текстами в «Волшебном роге». Поэт, в свою очередь, считал ученого скучноватым и не проявлял никакого интереса к идеалу целомудренной исторической достоверности. Ахим фон Арним, напротив, много помогал братьям словом и делом. Правда, он пытался убедить Якоба немного ослабить хватку, но не отмахнулся от братьев, когда те настояли на своем подходе. Именно он нашел для них в Берлине печатника Георга Андреаса Раймера.