Когда в декабре 1858 года юридическому факультету Императорского Московского университета потребовался преподаватель гражданского права и судопроизводства, Константин Петрович был приглашён к чтению этих дисциплин. В следующем году 32-летний К.П. Победоносцев защищает магистерскую диссертацию «К реформе гражданского судопроизводства» и после этого избирается профессором юридического факультета университета, оставаясь на службе в VIII департаменте Сената. Областью его исследований являлись различные гражданско-правовые отрасли, в том числе наследственное и завещательное, межевое право. В 1859–1867 годах К.П. Победоносцев публикует в Архиве исторических и практических сведений «Некоторые вопросы, возникающие по духовным завещаниям», в журнале Министерства юстиции – «Имение родовое и благоприобретенное», «Юридические заметки и вопросы по наследственному и завещательному праву, об опеках» и «Однодворческие земли и начало специального межевания», в «Русском вестнике» – «Вещный кредит и закладное право» и в «Юридическом вестнике» – «О чресполосном владении».
В преподавательской деятельности профессор К.П. Победоносцев помимо изложения определённой суммы знаний старался добиться творческого развития способностей студентов, привития им нравственных ориентиров, которыми они будут руководствоваться в своей юридической практике. В статье «Об университетском преподавании» Константин Петрович писал: «Как приобретается истинное знание? Напрасно думают, будто оно приобретается лишь умственным усвоением фактов, образов, правил и положений, так, от одного многоядения человек не становится атлетом: пища может снабдить его жиром, но не сообщит ему ни мускульной, ни нервной силы. Человек станет, пожалуй, ходячим магазином сведений, но это еще не сообщит ни мысли – его развития, ни характера – его личности. Одно лишь упражнение может превратить пищу в мускулы, и этим же только путём предметы изучения превращаются в действительное знание.
Мы приобретаем действительное познание предмета только тогда, когда проникаем в него анализом, разбирая его по частям и совокупляя потом. То напряжение ума и памяти, которое мы принуждены делать для того, чтобы передать с точностью и ясностью, что прочитано или слышано, – служит лучшим упражнением, приучающим ясно распознавать мысль и ясно выражать её. Мало-помалу студент или слушатель приучается выражать её своим слогом, придавая ей освещение своим соображением… И дело самого преподавателя приобретает тем самым живой интерес и подлинно реальное значение, связывая его умственно и духовно с каждым из молодых людей, состоящих под его руководством».