Ребенком Карлос отличался хулиганским поведением и потому, когда ему исполнилось 10 лет, Кастанеду отправили в интернат в Буэнос-Айрес. В свои 15 лет он переехал в США. Родители нашли ему новую семью в Сан-Франциско, в которой он жил, пока не окончил обучение в школе. Получив диплом о среднем образовании, он поехал в Милан учиться в Академии изящных искусств Брера. Однако изобразительное искусство ему не очень хорошо давалось и пришлось вернуться в Калифорнию.
В дальнейшем Кастанеда учился на курсах по литературе, журналистике и психологии в City College в Лос-Анджелесе. Кроме того он работал помощником у психоаналитика, где его задачей было наведение порядка в куче магнитофонных аудиозаписей, сделанных в ходе терапевтических процедур. «Их было примерно четыре тысячи, и при прослушивании жалоб и рыданий я обнаружил, что в них отражаются и все мои страхи и страдания», – как-то писал Кастанеда, вспоминая тот период своей жизни.
В 1959 году он получил гражданство США и взял себе имя Карлос Кастанеда. В Лос-Анжелесе он поступил в Калифорнийский университет и через два года закончил его по специальности антропология.
О его личной жизни известно следующее: в январе 1960 года Карлос Кастанеда женился на Маргарет Раньян, но в июле того же года супруги расстались. Официально развод был оформлен лишь в 1973 году.
Карлос Кастанеда остался работать при университете до 1971 года. В 1968 году он получил степень магистра за книгу «Учение дона Хуана» (1968 г.), а в 1973 году – степень доктора философии по антропологии за свою третью книгу – «Путешествие в Икстлан» (1972 г.). Его интерес к полевой работе был поддержан профессором Калифорнийского университета Клементом Мейганом. Мнения остальных профессоров антропологии различались. В дальнейшем научная ценность книг Кастанеды была подвергнута критике антропологическим сообществом как ненаучная и отвергнута.
К тому времени книги Кастанеды прогремели на весь мир и он стал известной личностью. С 1970-х под начало 80-х годов Карлос Кастанеда вместе со своей группой «видящих» (чакмул) проводил семинары и выступления, обучения, основанные на пути воина. В состав его группы входили: Флоринда Доннер-Грау, Тайша Абеляр, Кэрол Тиггс, Патрисия Партин (она же «Синий разведчик») и ещё несколько человек.