В ордене Кроули узнает об инициатическом использовании наркотиков, об особых магических ритуалах и практиках, о таинственных учениях каббалы, розенкрейцерства, йоги, алхимии и оперативной магии. В своем поместье Болескин на берегу Лохнесского озера он проводит таинственные опыты по вызыванию ангела-хранителя. Сложнейшая подготовка длится 6 месяцев, но операция оканчивается полным провалом. Лишь через несколько лет, в Мексике, при странных обстоятельствах это явление происходит спонтанно (и откладывает на жизнь Кроули неизгладимый отпечаток).
В «Золотой заре» Кроули нажил двух влиятельных врагов: Уильяма Йейтса (ирландский англоязычный поэт, драматург, лауреат Нобелевской премии по литературе 1923 года) и Артура Уэйта (известный христианский мистик, оккультист, ученый, масон, написавший множество авторитетных трудов на оккультную и эзотерическую тематику). Кроули считал, что Уэйт – не более чем претенциозный зануда, и критиковал его произведения и редактирование других авторов. Друг Кроули и бывший член «Золотой зари» Алан Беннет познакомил Кроули с идеями буддизма, в то время как Самуэль Мазерс, действующий глава «Золотой зари», обучал его западной магической традиции.
В своем фантастическом романе «Лунное дитя» Кроули изобразит Мазерса злодеем и черным магом под именем SRMD (аббревиатура магического девиза Матерса). Артур Уэйт будет нелицеприятно описан в этом же романе под именем «Артуэйт», в то время как Беннет появится в качестве наставника главного героя, мудреца Саймона Иффа.
Еще до официального разрыва с Матерсом в 1904 году, Кроули разочаровывается в его способностях во время раскола «Золотой зари» в 1900 году или даже раньше. В том же году Кроули переезжает жить в Мексику, где продолжает свои магические эксперименты уже в одиночестве.
В октябре 1901 года Кроули приступил к практикам раджа-йоги, а в 1902 году написал эссе «Берашит», в котором представил медитацию как «средство для достижения цели». Эссе описывает церемониальную магию как способ тренировки воли и постоянного направления мыслей на желаемый объект путем ритуала. В 1903 году в своем эссе «Наука и материя» Кроули показал эмпирический подход к учению буддизма.
Магический эксперимент, проведенный Кроули в Каире (Египет) привел его к основанию религиозного учения, известного как телема (основными тезисами данного учения являются принципы «Твори свою волю, таков да будет весь закон» и «Любовь есть закон, любовь в соответствии с волей». Эти фразы взяты из «Книги закона» – центрального текста телемы).