Итогом Девятой духовной миссии, как это ни парадоксально, стал суд над ее руководителем и пожизненная ссылка его на остров Валаам. Синод посчитал, что отец Иакинф не справился со своей задачей, так как полностью забросил миссионерскую деятельность, научные же достижения духовное начальство не интересовали. Находясь под следствием, Бичурин начал писать статьи о Китае, Тибете, Монголии, которые публиковались в научных журналах, правда без указания имени. В ссылке он продолжил работать – писал новые статьи и очерки, и вскоре деятельностью опального священнослужителя заинтересовались российские ученые-во-стоковеды. Обнаружив, какую грандиозную работу проделал руководитель Девятой миссии, они стали ходатайствовать перед министром иностранных дел и самим императором об освобождении столь ценного специалиста. Бюрократическая волокита продлилась довольно долго, но в итоге затея увенчалась успехом.
После трех лет, проведенных в ссылке, Никита Бичурин был переведен в Санкт-Петербург и причислен к Азиатскому департаменту Министерства иностранных дел, но при этом он оставался монахом Александро-Невской лавры и жил на ее территории, в монашеской келье. Через несколько лет он попытался сложить с себя монашеский сан, написав в прошении: «…я обратился к последнему средству всепокорнейше просить Святейший Синод снять с меня с монашеским саном те обязанности, выполнять кои с точностью и по совести я не в состоянии», но ему было отказано. Иакинф формально оставался монахом до конца жизни, но при этом вел жизнь светского человека и ученого. Он стал известной личностью в петербургском свете, среди его знакомых были Брюллов, Одоевский, Крылов, Пушкин. Последний использовал бичуринские очерки о калмыцком народе при создании повести «История Пугачева».
Первая же книга Бичурина – «Описание Тибета в нынешнем его состоянии» – стала заметным литературным и научным явлением, получившим восторженные рецензии ведущих журналов. В последующие годы Никита Бичурин опубликовал около десятка крупных сочинений и множество работ меньшего формата. Его известность как крупнейшего знатока Центральной Азии росла, труды переводились на европейские языки, и в 1828 году он был избран членом-корреспондентом Российской академии наук.
В 1830-е годы Бичурин совершил две поездки в Восточную Сибирь, во время которых продолжил изучение китайского и монгольского языков и исследование истории центрально-азиатских народов. Он составил первую программу обучения китайскому языку и открыл первую китайскую школу в городе Кяхта, где обучали купцов, торговавших с Китаем, и готовили переводчиков.