Личная жизнь писателя тоже не стоит на месте и в 1906 году он знакомится с Верой Николаевной Муромцевой, ставшей его настоящей любовью, но обвенчаться с ней Бунин смог только в 1922 году в Париже. 1907 год ознаменовался для супругов первым совместным путешествием в Египет, Сирию и Палестину. Позже, он посетил с визитом Горького на Капри, а потом отправился снова в Египет и Цейлон.
В 1909 году Бунин во второй раз стал лауреатом Пушкинской премии Российской Академии Наук, тогда же ему было пожаловано звание почетного академика. И с 1912 года он находится в статусе почетного члена Общества любителей словесности, где до 1920 года выполняет обязанности его председателя.
В 1910 году увидела свет повесть «Деревня», сделавшая его знаменитым. Супруги постоянно находятся в разъездах, посещая Францию, Алжир, Капри, Цейлон. Именно на Капри в 1911 году поэт завершил свою повесть «Суходол» по мотивам автобиографии. Она имеет грандиозный успех, о ней хорошо отзываются критики. Позже петербургское издательство А.Ф. Маркса публикует полное собрание сочинений Бунина в шести томах. Период с 1912 по 1914 годы становится временем напряженной работы в «Книгоиздательстве писателей в Москве», где публикуются сборники: «Иоанн Рыдалец: рассказы и стихи 1912-1913», «Чаша жизни: рассказы 1913-1914», «Господин из Сан-Франциско: произведения 1915-1916».
События Октябрьской революции вызывают в душе поэта крайнее отвержение, он ее категорически не приемлет. Поэтому вскоре они с женой уезжают в Одессу, где Бунин создает дневник «Окаянные дни» (1918 г.) – насмешку над властью большевиков и отрицание самой революции. И в 1920 году супружеская чета навсегда оставила Россию, отправившись в Константинополь, Болгарию, Сербию, а оттуда – в Париж.
Французский период жизни Ивана Алексеевича Бунина отмечен публикацией единственного поэтического сборника «Избранные стихи» и целой плеядой прозаических произведений: «Роза Иерихона» (1924 г.), «Митина любовь» (1925 г.), «Солнечный удар» (1927 г.). В 1933 году он становится лауреатом Нобелевской премии по литературе. Как раз, в это время поэт заканчивает работу над одним из самых значительных своих произведений – романом «Жизнь Арсеньева», который был опубликован в Нью-Йорке в 1952 году.
Тяжелые военные годы Бунины прожили на вилле «Жаннет» во французском Грассе. Рассказы, созданные в 1940 годах впоследствии вошли в сборник «Темные аллеи», который увидел свет в 1946 году в Париже. Постепенно отношение Ивана Алексеевича к Советской России переменилось на положительное, но в Россию он так и не захотел вернуться никогда.