С отроческих лет Брюсов увлекался не только литературой, но и математикой.
В 1893 году Брюсов поступил в Московский университет на историко-филологический факультет. В этот период Валерий Яковлевич открывает для себя французских символистов – Верлена, Бодлера, Малларме. Восхищаясь творчеством Верлена, создает драму «Декаденты. (Конец столетия)». Позиционируя себя как основоположника русского символизма, в 1894–1895 годах Валерий Яковлевич издает три сборника «Русские символисты».
В 1895 году выходит первый сборник стихов Брюсова «Шедевры» («Chefs d’œuvre»), вызвавший широкий резонанс среди литературных критиков. В 1897 был опубликован второй сборник поэта «Me eum esse» («Это я»).
В 24 года Валерий Брюсов женился. Брюсов связал себя узами брака с Иоанной Рунт, с которой прожил до конца жизни. Она служила гувернанткой сестёр поэта. Валерий Яковлевич очень любил жену, но не переставал увлекаться другими женщинами. Их двадцатичетырехлетний брак был бездетным.
Поэт писал в дневнике: «Недели перед свадьбой не записаны. Это потому, что они были неделями счастья. Как же писать теперь, если свое состояние я могу определить только словом «блаженство»? Мне почти стыдно делать такое признание, но что же? Так есть».
Иоанна Рунт очень трепетно относилась к рукописям Брюсова, до свадьбы не давала их выбрасывать во время уборок, а после – стала настоящей хранительницей брюсовских трудов.
После поступления в университет, Брюсов открыл для себя французских символистов – Малларме, Бодлера, Верлена.
Окончив в 1899 году университет с дипломом 1-й степени, Брюсов устраивается в журнал П. Бартенева «Русский архив». Поэт активно занимается литературной деятельностью.
В 1900 году выходит третий сборник Брюсова «Tertia Vigilia» («Третья стража»), принесший ему литературную известность. Этот сборник Брюсов посвятил своему другу Константину Бальмонту, с которым познакомился еще в университетские годы.
Брюсов становится одним из основателей издательства «Скорпион». С 1903 года сотрудничает в журнале «Новый путь». В этом же году выходит сборник поэта «Urbi et Orbi» («Граду и миру»).
В 1901–1905 годах Брюсов принимает участие в создании альманаха «Северные цветы». В 1904–1909 годах занимает пост фактического редактора русского символистского журнала «Весы».