С 1908 года Валерий Брюсов, биография которого была насыщена новыми знакомствами с молодыми литераторами, становится директором Московского литературно-художественного кружка.
Реакцией Брюсова на настроения и события революции 1905–1907 годов стали драма «Земля» и сборник «Венок» (1905 г.). В 1907 году выходит его прозаический сборник рассказов «Земная ось», в 1909 году публикуется поэтический сборник «Все напевы». В послереволюционные годы Валерий Яковлевич создает роман «Алтарь победы» (1911–1912 гг.), сборник рассказов «Ночи и дни» (1913 г.).
В 1914 году, во время Первой мировой войны, Брюсов отправляется на фронт в качестве военного корреспондента «Русских ведомостей». В 1916 году публикует сборник «Семь цветов радуги». Он получил отклик в обществе.
С приходом к власти большевиков, в 1917–1919 годах, Валерий Яковлевич занимает пост руководителя Комитета по регистрации печати. В 1919–1921 годах был назначен председателем Президиума Всероссийского союза поэтов. С организацией в 1921 году Высшего литературно-художественного института Брюсов становится его ректором и профессором.
Биография Валерия Брюсова была бы незавершенной без упоминания его заслуг переводчика. Он открыл отечественным читателям Э. Верхарна, занимался переводами П. Верлена, Э. По, М. Метерлинка, Байрона, В. Гюго, О. Уальда и многих других.
За сборник переводов армянских поэтов «Поэзия Армении с древнейших времен до наших дней» Брюсов был удостоен звания народного поэта Армении.
Поэт увлекался коллекционированием почтовых марок. Особенно его интересовало колониальное прошлое европейских стран. Позже Брюсов стал почетным членом Всероссийского общества филателистов.
Валерий Яковлевич Брюсов умер 9 октября 1924 года от воспаления легких. Похоронили поэта на Новодевичьем кладбище в Москве. В память о жизни и творчестве Брюсова Валерия Яковлевича на его могиле установлен монумент с портретом.